光在现代文明中扮演着关键角色，在日常生活、工业生产、科学研究中都具有重要的作用。在整个的光基工业中，光源是重中之重。而当前商业可用的光源波长选择有限，不能覆盖全波段。目前产生新波长相干光源的主要途径是通过材料的非线性进行频率转换而得到。然而，这种传统新波长光源产生方法还存在一些需要解决的问题,如：（1）传统晶体材料的非线性系数小，转换效率低，例如，常见的LiNbO3和β-BaB2O4(BBO)，它们的二阶非线性极化率（Nonlinear susceptibility: χ(2)）大约7-9 pm/V[4]；（2）激光波长的可调性较差；（3）光源小型化、特别是片上集成困难；（4）相位匹配条件严格，制备工艺要求很高。另一方面，具有大的非线性系数的二维材料作为新型的非线性转换材料，受到了人们广泛关注。二维材料是指仅有原子层厚度的晶体，例如石墨烯（Graphene)、单层过渡金属硫化物（Transition metal dichalcogenides: TMDCs)：二硫化钼、二硫化钨等。和传统的材料相比，二维材料独特的能带结构和单层或少层原子厚度特征而具有丰富的电学、光学、力学和热学性能，在光电子学领域具有重要的应用。由于单层TMDCs结构的对称性破缺，相对于其体块材料，有比较高的非线性系数。实验研究表明，微机械剥落的和CVD生长的单层MoS2的二阶非线性极化率可达到105和103pm/V[8]。与同等厚度的传统非线性材料相比，这些二维材料的非线性系数提高了3-4个数量级，这为研究强的非线性光学效应和应用提供了新的机遇。此外，由于二维材料的小与薄，相位匹配条件自动满足，有望解决传统新波长光源产生领域所存在的问题。然而，原子层级的厚度，又大大降低了光与二维材料相互作用强度，导致其非线性转换效率极低，限制了它们在相干光的产生。
武山课题组设计了一种MoS2-SiN-Plasmonic structure系统，创造性的把金属结构的制备和二维材料的转移放在了悬空介质的两边，有效的避免了互相污染。当金属结构激发的表面等离激元共振频率与泵浦光(869nm)一致时，获得超高的二次谐波(434.5nm)产出。与MoS2在硅上相比，二次谐波增强的3个数量级。理论分析揭示，等离激元的电场增强和结构调谐的二次谐波抽取系数共同作用增强了二次谐波的产出。我们的研究结果对于通过人工结构调控二维材料非线性光学性质提供了方法，在片上非线性光子学器件中具有重要的应用价值。其研究结果发表在中科院一区杂志Nanophotonics(2021)上，第一作者为冷庆研究生，通讯作者是武山老师，文章链接：https://doi.org/10.1515/nanoph-2021-0030
Figure 1:(a) Schematic of our designed sample for detecting second-harmonic generation (SHG) signal. (b) Optical microscope image of the sample with the size of 21.7μm×21.7μm. (c) Scanning electron micrograph (SEM) of the structure withP= 620 nm, respectively. (d) The Raman spectra and (e) PL spectra of monolayer MoS2 on the different substrates.
Figure 2:Nonlinear second-harmonic generation (SHG) microscopy. (a) SHG spectra of monolayer MoS2on the different substrates (metallic structures withP= 620 nm (black) andP= 700 nm (red), SiN/Ag (blue) and SiN/Si (green) substrate) and typical spectrum (pink) of fundamental laser. (b) SHG spectra of the different substrates without monolayer MoS2. As a reference, SHG spectrum (green line) of the SiN/Si substrate with monolayer MoS2is also plotted in (b). (c) The dependence of the SHG intensity from monolayer MoS2on different substrates on the excitation power plotted in log–log scale. Quadratic linearfit is displayed by the black line.
作者：武山；学院审核：何娟
